Thân thế và sự nghiệp Trần Quốc Toại chưa có thông tin đầy đủ. Chỉ biết ông là một là một người ham học và là một nhà thơ có tài. Trong Đại Việt sử ký toàn thư (Quyển V, tờ 37 a) có đoạn chép về ông như sau:

...Uy Văn vương Toại lấy con gái thượng hoàng (Trần Thái Tông) là công chúa Thụy Bảo. Toại ham học, hay thơ,...tự hiệu là Sâm Lâu, có Sầm Lâu tập lưu hành ở đời.Vua (Trần Thánh Tông) từng hỏi ông nghĩa chữ "Quan gia" (tiếng để mệnh danh nhà vua). Ông đáp: "Năm đời đế lấy thiên hạ làm của công (quan), ba đời vương lấy thiên hạ làm của nhà (gia)". Vua khen ông (có) kiến thức rộng, không may chết sớm (24 tuổi), người trong nước ai cũng thương tiếc [2].